铷原子D1、D2线的光谱分析与展宽机制?? 国家自然科学基金（批准号和浙江省自然科学基金（批准号：Y1090087）资助的课题杨静* * E-mail:zbjjyj2005@126.com.（浙江大学物理系，杭州，310027）摘要：综合考虑铷原子两种同位素频移、压力展宽和D1、D2线的超精细分裂作用，建立了一个物理模型，结合实验参量，计算分析了铷原子D1、D2线的超精细光谱结构，得到与实验基本一致的模拟结果。定量分析了铷蒸气池中所充缓冲气体压强、组分和蒸气池温度对铷原子D1、D2线的光学碰撞截面的影响，计算比较了不同气压时铷原子D1、D2线的线型与线宽信息，得到了一组优化参数组合，为深入理解碱金属原子D1、D2线的展宽机制及其与半导体激光的线型匹配提供了理论依据。关键词：铷原子D1、D2线 压力展宽 超精细光谱结构 碰撞截面中图分类号：O4330引言半导体泵浦的碱金属蒸气激光（DPAL）由于其能输出高效率高功率的近红外激光，在激光冷却、定向能量传输、材料处理和大气传输等方面有广泛的应用前景，近些年来引起了研究人员极大兴趣和深入研究，并取得重要进展[1-5]。碱金属原子吸收谱线线宽与泵浦源半导体激光器线宽的匹配程度一直是影响DPAL激光功率与光束质量的重要因素,通常可采用两种方法实现两者间的光谱线型匹配：一为压缩半导体激光器线宽至10 GHz左右[6-14]，二为展宽碱金属原子吸收谱线线宽至10 GHz左右[15-20]。
对后者，可以采用在蒸气池中充入缓冲气体的方法，使用的缓冲气体主要有氦气和乙烷，氦气主要展宽D2吸收谱线使之与泵浦光线宽相匹配，乙烷主要用来提高两条精细分裂能级间的转移速率。本文以光泵铷蒸气激光为例，综合考虑同位素频移、超精细能级分裂和压力展宽的作用机制，结合实验参量，建立了一个物理模型计算分析了缓冲气压和组分、各超精细跃迁谱线对铷原子D1和D2吸收线的光谱结构和碰撞吸收截面的关系，得到了与实验基本一致的计算结果。1铷原子D1、D2线的超精细结构在精细结构中，碱金属原子最外层电子的自旋角动量S与轨道角动量L耦合为其角动量。考虑原子核的自旋后，出现超精细分裂。J与碱金属原子核的自旋角动量I耦合为原子总角动量F，即（1）跃迁选择定则为（0到0跃迁禁止）。铷原子有两种同位素85Rb和87Rb，自然丰度fiso分别为0.7217和0.2783，对85Rb，I=3/2，对87Rb，I=5/2。铷原子的超精细分裂与精细分裂相比虽然小很多，但依然可以分辨。两种同位素的超精细结构如图1和图2[19,20]。根据选择定则，两种同位素的D1线和D2线的超精细分裂分别有4条和6条。图1 85Rb和87Rb的D1线超精细结构Fig.1 The hyperfine structure of 85Rb and 87Rb D1 lines图2 85Rb和87Rb的D2线超精细结构Fig.2 The hyperfine structure of 85Rb and 87Rb D2 lines2 Rb原子D1、D2线的光学碰撞截面考虑两种同位素和每条超精细跃迁谱线的贡献，Rb原子D1、D2线的光学碰撞截面为[15]： . （2）其中，表示的是处于基态原子总角动量；表示处于激发态原子总角动量。
为朗德因子，其值列于表1。表1 铷原子两种同位素的朗德因子87Rb85Rb2S1/22P1/22P3/22S1/22P1/22P3/22.00233110.66671.33622.00233130.66671.3362是跃迁的超精细结构的中心频率；，是不考虑超精细分裂的中心频率；是自发辐射速率； 为基态的波尔兹曼分布：.（3）是跃迁的超精细线的相对强度，对两种同位素，每条跃迁谱线的相对强度为：.（4）的值满足.两种同位素的D1和D2线的值列于表2。表2 铷原子超精细跃迁相对强度因子[11]S87Rb85Rb F 1 2 F23D1（2S1/22P1/2） 11/61/2 22/95/9 25/61/2 37/94/9D2（2S1/22P3/2） 01/6___ 13/10___ 15/121/20 27/185/63 25/121/4 314/455/18 3___7/10 4___9/14式（2）中，为的Voigt线型，表达式为：.（5）其中为铷原子的质量；为波尔兹曼常数；为气体温度；为多普勒频移；为Lorentz线型：.（6）是碰撞导致的频移系数；为相应缓冲气体的压强；为洛伦兹线宽：.（7）为碰撞展宽系数； 为沿光传播方向上的原子速度，理论上的变化范围是，根据计算，取积分范围为-500m/s到500m/s，铷原子D1和D2线的有关参数列于表3。
表3 Rb原子 D1、D2线相关数据[11-12]D1（52S1/252P1/2）D2（52S1/252P3/2）根据拜尔定律：（8）其中，为通过蒸气池的激光强度，为在频率处的入射光强，l为谐振腔长度，这里取l=1cm，N为铷原子的密度，可通过计算碱金属饱和蒸气压Pv得到：（9）3计算结果与讨论3.1 蒸气池温度的影响以温度T为变量，利用式（2）至（9）及表1-3中数据，计算了铷原子D1线光学碰撞截面随温度的变化如表4。由表中数据知，随温度的变化不大。表4 随T的变化T（K）312332416452（m2）1.30×10-161.29×10-161.28×10-161.27×10-16考虑到高温时因乙烷与碱金属间的相互作用带来的窗片污染，在保证实验质量的基础上，应选取尽可能低的工作温度。在以下计算中，仍然选用参考文献[3]提供的最佳温度103℃。3.2 缓冲气体压强和组分的影响在蒸气池中加入缓冲气体氦气和乙烷以展宽碱金属原子吸收谱线的线宽和加快两精细分裂能级间的粒子数转移速率，为提高激光输出特性，应合理选择缓冲气压及其配比。为此，有必要分析氦气和乙烷混合气体组分对D1线吸收截面的影响。
利用式（2）至（9）及表1-3中数据，图3计算了103°C时，不同氦压下，氦气与乙烷压强比值与D1线中心频率处吸收截面的关系，比值从1/10开始。由图中看到，当气压比值小于10时，碰撞截面随比值增加而上升，随后趋向饱和最大值，较佳的气压比值范围为8－10。图3 PHe/PC2H6的值与D1线的的关系Fig.3 The ratio of helium pressure to ethane under different gas pressure (376 K).对每一条曲线，吸收截面随组分气压比的增大，即随乙烷压强的减小而增大，这是因为缓冲气压减小，展宽线宽能力减弱，线宽窄到一定程度，展宽主要来自自然加宽而不再变化，由归一化条件，吸收截面增大随气压的增加而变大直到一个数值不再增加；对各条曲线，由于氦气主要用于展宽线宽，所以线宽随氦气压强的增大而变宽，以致碰撞截面随压强的升高而降低。充入100 Torr至350 Torr氦气时，取10合适，更高气压是取5较宜。由于碰撞截面满足归一化条件，100Torr氦气压对应的最大碰撞截面约31×10-13cm2，是500Torr对应的最大碰撞截面值14×10-13cm2的2倍多。
若同时考虑半导体激光与D2吸收线间的线宽匹配，选取比值约10和500Torr氦压是比较合适的。图4 计算了103°C时不同缓冲气体压强下铷原子D1线的光谱结构。由图中看到，当气压较低时，由于同位素频移、超精细能级分裂和压力展宽的综合作用，使得D1光谱线型呈明显的3峰结构，随着缓冲气压的升高，压力展宽起主导作用，从而导致D1线型演变为较平缓的双峰结构和类洛伦兹单峰结构。这与文献[15]的实验结果基本吻合。同样因满足归一化要求，光谱线型的峰值随气压增加而下降，线宽变化则相反。图4 不同缓冲气压下，铷原子D1线线型Fig.4 Absorption spectrum of Rb D1 line under different buffer gas pressure.3.3 Rb 原子D1、D2线光学碰撞截面的模拟图5和图6是不同缓冲气压组分时铷原子D1 、D2线及其各超精细跃迁谱线的吸收截面图。图中，点线与折线分别为85Rb、87Rb的各条超精细跃迁谱线线型，实线为各谱线的叠加，点折线为对总的碰撞截面的洛伦兹拟合。图5(A)中数字1-4分别代表87Rb , , =2→=1 , =2→=2 的跃迁谱线，5-8分别代表85Rb =2→=2, =2→=3, ，的跃迁谱线；图5（B）中数字1-6分别代表87Rb =1→=0, ，，，=2→=2, =2→=3的跃迁谱线，7-12分别代表85Rb =2→=1, =2→=2, =2→=3, =3→=2, =3→=3, =3→=4的跃迁谱线。
图6（A）、（B）中各数字标示分别与图5（A）、（B）中的对应。A.B. 图5 103℃充入50Torr He时的Rb D1线（A）Rb D2线（B），点折线为谱线的洛伦兹拟合。Fig.5 Absorption cross-section for Rb D1 line (A) and D2 line (B) with 50 Torr He in cell at 376 K.由图5看到，在较低气压时，谱线的中心频率发生了移动且表现为多峰结构，这主要是由超精细谱线频移、同位素频移和压力展宽的综合作用造成的。由图5（B）得知，D2线宽约为3.2GHz，是同样温度下铷原子吸收线多普勒宽度的5.5倍，对应碰撞截面峰值为，相应的D1线线宽和峰值分别为2.7 GHz和 。A.B.图6 在103℃时，蒸气池中充入500Torr He与100Torr C2H6时的Rb D1线（A）Rb D2线（B）。Fig.6 Absorption cross-section for Rb D1line (A) and D2 line (B) with 500 Torr helium and 100 Torr ethane in cell at 376 K.从图6得知，在充入500Torr氦气和100Torr乙烷缓冲气压时，压力展宽起主导作用，导致各超精细跃迁谱线和叠加后的D1、D2线的碰撞截面呈现出以均匀加宽为主的类洛伦兹分布，同时同位素频移和超精细分裂使得D1和D2谱线的中心频率略有偏移。
由图6看到，D1、D2线的线宽分别约为12.7 GHz，12.8 GHz， 对应截面峰值分别为 与。通过采用泵浦光源线宽压缩技术，将高功率的半导体激光阵列线宽压缩到15GHz以内，则在103℃的1cm蒸气池中充入500Torr的氦气与100Torr的乙烷，就能同时实现良好的线宽匹配和精细分裂能级间粒子数的快速转移，从而提高碱金属蒸气激光的的功率和效率。4小结碱金属原子D2吸收线的光谱线型与泵浦源半导体激光的线型匹配是实现高效高功率光泵碱金属蒸气激光的关键所在，本文以二极管泵浦铷蒸气激光为例，结合实验参量，分析研究了铷原子D1和D2线光谱精细结构和线宽与各工作参量的关系。综合考虑超精细能级分裂、同位素频移和压力展宽对Rb原子 D1、D2线的贡献，计算分析了蒸气池温度、各超精细跃迁谱线、氦气和乙烷的压强及其组分对D1和D2吸收线碰撞截面和光谱结构的影响，得到了与实验基本一致的模拟结果和不同压强时氦气与乙烷的最佳压强比例，为深入理解碱金属原子D1和D2线的光谱结构和展宽机制提供了理论依据。参考文献[1] B V Zhdanov, and R J Knize.Diode-pumped 10 W continuous wave cesium laser[J].OpticsLetter,2007,32(15):2167-2169.[2] B V Zhdanov,M K Shaffer,R J Knize. Cs laser with unstable cavity transversely pumped by multiple diode lasers [J]. Opt.Express,2009,17(17): 14767-14770.[3] B V Zhdanov, A Stooke, G Boyadjian,A Voci, R J Knize. Laser diode array pumpedcontinuous wave Rubidium vapor laser[J].Optics Express,2008,16(2):748-751.[4] Pan BL,Wang YJ,Zhu Q,Yang J. Modeling of an alkali vapor laser MOPA system[J].Opt. Commun. ,2011, 284(7):1963-1966.[5] Wang YJ,Pan BL,Zhu Q,Yang J.A kinetic model for diode pumped Rubidium vapor laser[J].Opt. Commun., 2011, 284(16-17): 4045-4048.[6] E Babcock,B Chann,I A Nelson, T G Walker. Frequency-narrowed diode array bar[J].Applied Optics, 2005, 44(15):3098-3104.[7] B V Zhdanov, T Ehrenreich, R J Knize. Narrowband external cavity laser diode array[J].Electronics Letter, 2007, 43(4):221-222.[8] C L Talbot , M E J Friese, D Wang, I Brereton, N R Heckenberg, H Rubinsztein-Dunlop.Linewidth reduction in a large-smile laser diode array[J]. Applied Optics,2005,44(29):6264-6268.[9] G B Venus,A Sevian,V I Smirnov,L BGlebov.High-brightness narrow-line laser diode sourcewith volume Bragg-grating feedback [J]. Proc.SPIE,2005, 5711:166-176.[10] A Gourevitch,G Venus,V Smirnov,L Glebov. Ef?cient pumping of Rb vapor byhigh-power volume Bragg diode laser[J].Optics Letter,2007,32(17):2611-2613.[11] A Gourevitch,G Venus,V Smirnov,D A Hostutler,L Glebov.Continuous wave, 30 W laser-diode bar with10 GHz linewidth for Rb laser pumping[J].Optics Letter,2008,33(7): 702-704.[12] I Divliansky,V Smirnov,G Venus, A Gourevitch,L Glebov.High-power semiconductor lasers for applications requiring GHz linewidth source[J].Proc.SPIE,2009,7198. [13] B L Volodin, S V Dolgy,E D Melnik,E Downs, J Shaw,V S Ban.Wavelength stabilization and spectrum narrowing of high-power multimode laser diodes and arrays by use of volume Bragg gratings[J]. Optics Letter,2004,29(16):1891-1893.[14] Y Zheng, H Kan, Effective bandwidth reduction for a high-power laser-diode array by anexternal-cavity technique[J].Optics Letter,2005,30(18):2424 -2426.[15] Greg A.Pitz and Glen P.Perram Pressure broadening of D1 and D2 lines in diode pumped alkali lasers[J].Proc.of SPIE 2008 Vol.7005 700526-1-700526-8.[16] Nathan D. Zameroski Gordon D. Hager Wolfgang Rudolph Christopher J. Erickson David A. Hostutler Pressure broadening and collisional shift of the Rb D2 absorption line by CH4,C2H6,C3H8, n-C4H10, and He[J].Journal of Quantitative Spectroscopy Radiative Transfer ,2010, 112 (2011) 59–67.[17] Greg A. Pitz, Douglas E. Wertepny,， and Glen P. Perram Pressure broadening and shift of the cesium D1 transition by the noble gases and N2, H2, HD, D2, CH4, C2H6, CF4, and 3He[J].Physics Review A ,2009, 80(6) 062718-1- 062718-8.[18] Greg A. Pitz Charles D. Fox and Glen P Perram Pressure broadening and shift of the cesium D2 transition by the noble gases and N2,H2,HD,D2,CH4,C2H6,CF4,and 3He with comparison to the D1 transition[J].Physics Review A ,2010, 80(4) 042502-1- 042502-9.[19] Daniel Adam Steck Rubidium 85 D Line Data 2009 [20] Daniel Adam Steck Rubidium 87 D Line Data 2009 Spectral analysis and pressure broadening mechanism of diode pumped Rubidium laser D1 and D2 linesYANG Jing, PAN Bai-liang, WANG Ya-juan, LIU Yun-feng, LI Mei-hua(Department of Physics, Zhejiang University, Hangzhou, 310027 , China)Abstract:Based on an overall consideration of the frequency shifts caused by rubidium isotopes, pressure broadening and hyperfine splitting, we established a physical model to compute the hyperfine splitting structure of rubidium D1,D2 lines. The influence of buffer gas pressure and the cell temperature to the optical cross-section of rubidium D1 and D2 lines was analyzed quantitatively, we obtained a group of optimized parameter about lineshape and bandwidth. The good agreement between the simulation and the experiment shows the model provides an effective way for understanding the press